在国际科技合作项目(Nos. 2013DFG50150 and 2016YFE0126300)以及校国际合作专项的支持下,2018年3月10日-2019年2月16日,我院张延荣教授团队在Applied Catalysis B: Environmental期刊上发表了光催化材料在环境领域的两篇最新研究成果(Z. Zhu, H. Pan, M. Murugananthan, J. Gong, Y. Zhang. Visible light-driven photocatalytically active g-C3N4 material for enhanced generation of H2O2. 232 (2018) 19-25.)和(Z. Wang, M. Murugananthan, Y. Zhang, Graphitic carbon nitride based photocatalysis for redox conversion of arsenic(III) and chromium(VI) in acid aqueous solution, Applied Catalysis B: Environmental (2019).)。两篇论文都以华中科技大学环境科学与工程学院为第一完成单位,论文的通讯作者为张延荣教授,第一篇是以2016级硕士朱泽东为第一作者,该论文目前已被引用14次。第二篇论文以2016级硕士王钊为第一作者。Applied Catalysis B: Environmental为国际知名期刊,2017年影响因子为11.698。
在第一篇论文中,我们首次以低聚合度的g-C3N4为前驱体,采用NaBH4还原的方法制备出还原态g-C3N4,成功实现了N掺杂。通过XPS、FTIR等表征得出材料在还原处理后形成了N空位和C≡N,其中N空位形成了间接吸收能带,大大提高了材料的可见光吸收能力,C≡N的形成使g-C3N4材料能带下移,价带氧化能力增强。之后通过旋转圆盘电极测试,证明材料的光催化机理是双电子还原。再通过理论计算,深入的探究了材料的结构变化对光催化性能的影响,进一步证实了上述的结论。该材料在可见光条件下H2O2产率高达170 μmol/L h−1,达到了较好的光催化储能效果,成功实现了环境领域中光催化产清洁能源的目的。在后续的研究中,张延荣教授团队将铁与光催化材料结合,利用材料高产H2O2的优越性能,构筑原位Fenton反应体系,用于降解污染物。
在第二篇文章中,我们同样采用g-C3N4基光催化材料,通过掺杂均苯四甲酸二酰亚胺(PDI),高效实现了酸性废水中As(III)和Cr(VI)的协同转化。与广泛商业化使用的TiO2 (P25)相比,其具有优异的耐久性。另外,光催化产生的e-、h+、•O2–、H2O2是协同转化As(III)和Cr(VI)的主要活性物质。除此之外,原位建立的Cr(V)/H2O2 类芬顿体系产生的•OH被证实是两种污染物协同转化的重要因素。该研究在实现酸性废水中两种重金属污染物协同转化的同时,也为构建光催化原位类芬顿系统提供了新思路。
全文链接:
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2018.03.035
https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2019.02.041