近日，Funmat课题组在环境领域一区杂志Journal of Hazardous Materials上发表研究型论文“Degradation of refractory organics in dual-cathode electro-Fenton using air-cathode for H₂O₂ electrogeneration and microbial fuel cell cathode for Fe²⁺ regeneration”。改论文以华中科技大学环境科学与工程学院为第一单位，16级博士生汪东亮（已毕业）为第一作者，刘冰川副教授和候慧杰副教授为通讯作者。

电芬顿是一种羟基自由基氧化技术，几乎可以氧化所有的有机物。Fe²⁺在阴极的再生速率和阴极H₂O₂产率是决定电芬顿系统效率的两个重要因素。碳基三维电极对Fe³⁺具有快速还原能力，以碳基三维电极为阴极时，只需在反应初始投加少量的Fe²⁺即可进行持续的电芬顿反应，但较低的H₂O₂产量是制约系统效率的一个主要因素。气体扩散电极（Gas diffusion electrode, GDE）允许氧气穿过孔道与电解液在孔隙界面上反应，对于空隙结构丰富的气体扩散电极，气体容易扩散到催化层上的气液固三相界面发生快速还原反应，具有较高的HO₂^‒产率与电流效率。与碳基三维电极相比，GDE电极较易通过活性位设计、界面调控和结构优化获得更高的H₂O₂产率。但GDE电极对Fe³⁺的还原不佳，使Fe²⁺很快耗尽。因而，同时进行快速的Fe²⁺再生和高效的两电子O₂还原生产H₂O₂是实现高效电芬顿系统效率的主要难点。

微生物燃料电池（MFC）是一种以微生物为催化剂，将燃料与氧化剂相分离实现污染物降解并同步产生电能的绿色环境工程技术，其阴极的还原性环境可进行Fe³⁺的还原。基于此，针对空气阴极电芬顿体系中Fe³⁺的还原速率慢的问题，以电芬顿产生的Fe³⁺为MFC阴极电子受体，将双室MFC与空气阴极电芬顿耦合构建MFC与电芬顿耦合系统（MFC-EF)，有望提升电芬顿系统效率。本研究以石墨粉掺杂少量活性炭粉末制备AC&G气体扩散阴极，该电极具有较高的H₂O₂产率但对Fe³⁺的还原性能差，其Fe³⁺还原的速率常数为8.7 × 10^‒3 min^‒1（-0.4 V vs. Ag/AgCl），远小于三维碳毡电极（6.4 × 10^‒2 min^‒1，-0.2 V vs. Ag/AgCl）。将碳毡阴极双室MFC与空气阴极电芬顿耦合，利用MFC阴极促进电芬顿系统中Fe³⁺的还原，实现了MFC产电与电芬顿效能的协同促进。运用MFC-EF耦合体系处理罗丹明B、甲基橙和4-氯酚废水，其处理效率均高于未耦合的电芬顿系统。罗丹明B的去除速率和矿化电流效率是未耦合系统的164%和142%。由于Fe³⁺/Fe²⁺具有比O₂/H₂O更高的电极电势，Fe³⁺在碳毡阴极的还原促进了MFC产电，该耦合可将MFC最大功率密度从0.26 W m^‒2提高到1.51 W m^‒2。

本工作将微生物燃料电池技术与电芬顿进行了功能耦合，实现了功能相互促进，为实现高效电芬顿系统提供了新颖的设计思路。

论文链接：

https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0304389421002326