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郭利民教授团队在在沸石分子筛基吸附/催化剂方面的研究进展

发布时间:2023-05-04 浏览量:


当前,我国的大气污染呈现出细颗粒物(PM2.5)和臭氧(O3)为主的复合污染,而挥发性有机物(Volatile organic compounds,VOCs)是二者共同的主要前体物之一,十四五”期间国家更加重视VOCs排放控制。郭利民教授团队近年来一直致力于吸附/催化剂的创制,用于VOCs吸附/催化燃烧净化研究,包括沸石分子筛基吸附/催化剂、金属氧化物催化剂研制、吸附/催化动力学研究及应用推广等,近年来课题组在沸石分子筛及吸附/催化剂方面的主要进展如下:

u沸石分子筛吸附剂制备及其VOCs吸附特性

沸石分子筛具有比表面积大、吸附容量较大、孔结构和疏水性可调、热稳定性高和不可燃性的优点,是极具应用前景的吸附材料之一。团队开展了沸石分子筛吸附VOCs的系列研究,制备了性能优异的吸附剂材料,基本建立了沸石分子筛结构和吸附性能的构效关系,明晰了VOCs吸附和扩散机制。如:制备纯Si、掺Ti和Al纳米沸石吸附剂,探究其对苯系物吸附性能及吸附热力学和动力学机理Microporous and Mesoporous Materials, 2020, 302, 110204;对比研究了有序介孔材料、传统沸石分子筛和多级孔沸石分子筛的VOCs吸附特性,揭示了传统沸石的微孔结构提供了丰富的VOCs吸附位点,但也限制了VOCs扩散速率(材料导报, 2022, 36, 48-52),多级孔的引入赋予了更好的吸附性能和循环再生性能(Dalton Transactions, 2021, 50, 16694-16702);以此为基础,将第二元素Ti引入多级孔ZSM-5沸石,提升了吸附剂疏水性能,其在潮湿条件下展现出对VOCs更优的吸附性能(材料导报, 2023, in press)。进一步,研究了沸石分子筛的形貌及尺寸大小对沸石分子筛吸附性能的影响,片状和球状形貌silicalite-1沸石分子筛具有较优异的甲苯吸附性能Microporous and Mesoporous Materials, 2022, 346, 112275,最近又明确了晶间和晶内介孔对于VOCs分子扩散的促进作用Microporous and Mesoporous Materials, 2023, 356,112596

   

图.不同粒径silicalite-1沸石的甲苯吸附穿透时间和扩散速率(左)和不同晶内介孔纳米silicalite-1沸石的甲苯吸附穿透时间和扩散速率(右)Microporous and Mesoporous Materials, 2023, 356,112596

u沸石分子筛负载金属氧化物催化剂制备及其VOCs催化燃烧性能研究

沸石分子筛热稳定性好、比表面积大并且表面性质可调,是良好的催化剂载体,团队对沸石分子筛负载金属氧化钨/铂催化剂开展了系列研究。如:开发Ru/m-HZ(x)系列高效稳定的催化剂用于苯系物吸附浓缩/脱附催化燃烧循环脱除(Microporous and Mesoporous Materials, 2018, 258, 17);备Pt/mZSM-5-DX系列吸附/催化剂,探究其对甲苯的吸附容量、催化燃烧活性及稳定性(Microporous and Mesoporous Materials, 2020, 296, 109802);利用巯基(-SH)改性纳米沸石,定向调控负载P的尺寸及分散度,增强其甲苯催化燃烧活性、抗水性和催化稳定性(Microporous and Mesoporous Materials, 2020, 305, 110292;制备不同形貌ZSM-5负载Pt/催化剂并用于苯系物催化燃烧研究,二维片状ZSM-5有利于Pt的分散、反应物的扩散,是更加优异的催化剂载体(Chemical Physics Impact, 2022, 5, 100134)。

                           

图.不同形貌Pt/ZSM-5催化剂催化甲苯示意图(Chemical Physics Impact, 2022, 5, 100134

以上研究获得国家重点研发计划政府间科技创新合作重点专项(2017YFE0127400)湖北省自然科学基金-杰出青年人才(2019CFA070)、华中科技大学青年学术前沿团队(2018QYTD03)、科技部外国专家局高端外国专家引智(G****154025L、G****154004L)、国家留学基金委创新型人才国际合作培养(CXXM****0042)等项目及国内外合作伙伴支持。面向国家“减污降碳”的重大战略及实际应用需求,团队将继续在基于沸石分子筛基吸附/催化剂的VOCs控制方向系开展应用基础研究。